神探亨特詹

詹天遠

演員 俞灝明

一個氣質高冷的人，天賦異稟，思考起來有如一架精密的機器。記憶力，觀察能力和分析能力超強。在外人看來，這是一個孤僻的怪人，他經常對正常人的智商冷嘲熱諷，讓人避之不及。他清高又精神潔癖，因為不相信他人的人性和智商，所以行事自我，從不會過問別人的意見，喜歡獨來獨往，說走就走，總是把同伴拋諸腦後。在劇中，“女漢子”章子晴是唯一能搞定他的人，在章子晴的引導下，天遠開始慢慢打開心扉，這對歡喜冤家攜手偵破許多奇案，並收穫自己的愛情。 

章子晴

演員 路晨

一個古靈精怪、我行我素的“霸氣女漢子”。早年被父親送往國外遊學，積累了大量的知識，堪比小百科全書。雖然貴為富家千金，平日經常出入豪宅晚宴，但她生活中確是一個精打細算、充滿商業頭腦的女強人。她精力旺盛，對一切新鮮事物的求知慾都很強烈。因為“尋母事件”而和詹天遠結識，起初和詹天遠處處針鋒相對，但面對他的才華又無可奈何，她用自己的聰明才智幫詹天遠打造明星光環來擴大偵探社的名氣和收益，但同時也鬧出不少笑話，搞得天遠煩不勝煩。兩人在打打鬧鬧中漸生情愫，而也正是單純，善良，正直又帶一點古靈精怪的她，漸漸解開了天遠封閉的內心，讓天遠漸漸有了人情味兒，懂得了如何去表達自己的情感。 

劉唯一

演員 石天碩

詹天遠的好友，警察局探長。為人好大喜功、善於人情世故，和詹天遠在上海灘合辦偵探社，卻因感情問題導致關係破裂，最終走上針鋒相對的實力較量之路。他專註算計與較量，可以說亦正亦邪。 

歐曉雲

演員 文夢洋

表面上為祥日洋行大班，容貌艷麗，氣質不凡，實際為潛伏在上海的日本特務行動處長官，控制著龐大的殺手集團和官方的刑偵幾個——巡捕房。幫助日本人在上海偵查中國人地下反抗組織，消滅革命人士。保護日本人的秘密生化實驗室。性格陰險狡詐又果斷狠毒，做事不留情面又謀略驚人。懂得利用自己的美色優勢為籌碼博取最大的情報價值。

簡愛

演員 劉婧

章子晴的好友，外表秀麗，內心聰慧。她與章子晴從小一起長大，朝夕的相伴讓兩人感情早已親如姐妹，她們是主僕是閨蜜更是不離不棄的親人。在一場車禍中，章子晴的母親向靜容失蹤，簡愛看著章子晴焦急難耐憂心忡忡，靈光一閃便提出去找私家偵探讓其幫忙尋找向靜容，經過種種機緣巧合，兩人加入偵探社，與詹天遠一起揭開種種謎團。